มัวร์เริ่มอาชีพการแสดงดนตรีตั้งแต่ช่วงปลายทศวรรษ 1960 เมื่ออายุเพียง 17 ปี เคยแสดงดนตรีร่วมกับนักดนตรีในระดับตำนานเช่น บี. บี. คิง, อัลเบิร์ต คิง, จอร์จ แฮร์ริสัน มาร์ก นอฟเลอร์ เดวิด กิลมอร์ เขามีผลงานทดลองในแนวทางต่างๆ มากมาย ทั้งดนตรีร็อก แจ๊ส บลูส์ คันทรี อิเล็กทรอนิกส์ ฮาร์ดร็อก และเฮฟวีเมทัล [7]

ผลงานที่มีชื่อเสียงที่สุดของเขา คืออัลบัมและซิงเกิล Still Got the Blues ในปี 1990 ผลงานชิ้นนี้ถูกกล่าวหาว่าลอกเลียนท่อนโซโลกีตาร์มาจากผลงานเพลงในปี 1974 ชื่อ Nordrach ของวงดนตรีเยอรมันชื่อ Jud's Gallery [8] มัวร์ปฏิเสธข้อกล่าวหานี้ว่าเขาไม่รู้จักเพลงดังกล่าว ศาลเยอรมันมีคำตัดสินเมื่อปี 2008 ว่ามัวร์อาจไม่ได้จงใจ [9] แต่เนื่องจากทำนองเพลงทั้งสองใกล้เคียงกันมากจึงถือเป็นการละเมิดลิขสิทธิ์ และมัวร์ต้องจ่ายค่าเสียหายให้กับเจอร์เกน วินเทอร์ หัวหน้าวง Jud's Gallery เป็นจำนวนเงินที่ไม่ได้ระบุ [9]

แกรี มัวร์เสียชีวิตอย่างกะทันหันด้วยวัยเพียง 58 ปี ขณะเดินทางไปพักผ่อนในประเทศสเปนกับแฟนสาว สันนิษฐานว่าเนื่องจากอาการหัวใจล้มเหลว [10]